Rational Design of Nanostructured Polymer Electrolytes and Solid–Liquid Interphases for Lithium Batteries

Cette thèse fait des progrès significatifs dans la conception d'électrolytes et d'interfaces dans les cellules électrochimiques qui utilisent des métaux réactifs comme anodes. De telles cellules sont d'un intérêt contemporain parce qu'elles offrent une capacité de stockage de charge considérablement plus élevée que la technologie de pointe des batteries au lithium-ion. Les piles à base d'anodes métalliques sont actuellement considérées comme peu pratiques et dangereuses parce que la recharge de l'anode provoque des instabilités physiques et chimiques qui produisent un dépôt dendritique du métal entraînant une défaillance catastrophique par emballement thermique. Cette thèse utilise une combinaison de synthèse chimique, d'analyse physique et électrochimique et de théorie des matériaux pour étudier la structure, les propriétés de transport des ions et les comportements électrochimiques des électrolytes hybrides et des phases interfaciales conçus pour prévenir ces instabilités. En particulier, il démontre que des électrolytes à module relativement faible composés de réseaux réticulés de nanoparticules greffées de polymères stabilisent l'électrodéposition des métaux réactifs par de multiples procédés, y compris le criblage des interactions électrolytiques des électrodes aux interfaces électrochimiques et la régulation du transport des ions dans les nanopores tortueuses. Cette découverte est significative car elle bouleverse une perception ancienne dans le domaine des électrolytes hybrides nanoparticules-polymères, selon laquelle seuls les électrolytes solides à module mécanique supérieur à celui de l'électrode métallique sont capables de stabiliser le dépôt électrolytique des métaux réactifs.