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Cette thèse jette les bases de la production d'une nouvelle classe de molécules ultrafroides en associant un atome de métal alcalin et un atome alcalino-terreux à coquille fermée, en particulier Cs et Yb. Ces molécules présentent à la fois un moment dipolaire magnétique et un moment dipolaire électrique à leur état fondamental. Ce degré de liberté supplémentaire ouvre de nouvelles voies de recherche, notamment l'étude des états exotiques de la matière, le blindage des collisions moléculaires et la simulation des modèles de rotation en treillis.
En détail, la thèse présente le premier et le seul mélange ultra-froid de Cs et d'Yb au monde, donnant des détails sur les méthodes utilisées pour refroidir ensemble ces espèces atomiques contrastées. L'utilisation de mesures sensibles de photoassociation bicolore pour mesurer les énergies de liaison des niveaux moléculaires CsYb proches du seuil dans l'état fondamental électronique a permis de déterminer avec précision les longueurs de diffusion jusqu'alors inconnues pour toutes les combinaisons isotopiques de Cs-Yb. Dans le cadre de ce travail, la photoassociation à une photon de Cs*Yb ultracold est également étudiée, fournissant des informations utiles sur le potentiel de l'état d'excitation. La connaissance des longueurs de diffusion permet d'élaborer une stratégie pour refroidir les deux espèces jusqu'à la dégénérescence quantique et, surtout, de déterminer les positions des résonances de Feshbach interspécifiques nécessaires à une association efficace des molécules CsYb à l'état fondamental. Avec ces résultats, la perspective d'introduire une nouvelle molécule dans le régime ultra-froid s'est considérablement rapprochée.
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